核嬗变

1.1 炼金术

嬗变这个术语可以追溯到炼金术时期。炼金术士梦想得到能够将贱金属转化为黄金的“魔法石”^[3]。虽然炼金术士们通常把“点石成金”理解为一种与神秘学或宗教相关的隐喻，但一些实践者认为这种能力是真实存在的，并试图通过物理实验制造黄金。自中世纪以来，“点石成金”的可能性在炼金术士、哲学家和科学家之间一直存在广泛争议。自公元十四世纪开始，“点石成金”被认为是骗术而被部分欧洲国家立法禁止，并受到公众们的嘲笑^[4]。炼金学家迈克尔·梅尔和海因里希·赫勒思写了小册子揭露了那些宣称能过够点石成金的骗子。到了17世纪20年代，不再有任何严肃的学者从事将物质转化为黄金的研究^[5]。18世纪，化学家安东尼·拉瓦锡(Antoine Lavoisier)用现代化学元素理论取代了炼金术的元素理论，约翰·道尔顿（ John Dalton）在炼金术原子论（corpuscles）的基础上进一步发展出了原子的概念，并应用其来解释各种化学过程。而原子的分解是一个截然不同的过程，需要的能量远超炼金术士们的能力范围。

1.2 现代物理学

现代物理学中首次意识到嬗变的存在是在1901年，弗雷德里克·索迪（Frederick Soddy）和欧内斯特·卢瑟福（Ernest Rutherford）发现放射性的钍自发转化为镭。索迪后来回忆道，意识到这一点时，他大声喊道:“卢瑟福，这是嬗变！”卢瑟福大声回答，“看在上帝的份上，索迪，不要把它叫做嬗变。他们会把我们当成炼金术士砍头的。^[6]”

卢瑟福和索迪观察到天然核嬗变源自钍的α衰变过程。第一次人工嬗变是在1925年由帕特里克·布莱克特（Patrick Blackett）完成的，他是卢瑟福手下的一名研究员，他利用α粒子轰击氮原子将将氮嬗变为氧：¹⁴N + α → ¹⁷O + p^[7]。  卢瑟福曾在1919年发现在α粒子的轰击实验中原子核会发射出一个质子(他称之为氢原子)，但他并不清楚剩下的原子核是什么物质。布莱克特在1921-1924年的实验工作提供了人工核嬗变的首个实验证据，他给出了正确的反应过程和剩余原子核的物质属性。1932年，卢瑟福的同事约翰·科克罗夫特（John Cockcroft）和欧内斯特·沃尔顿（Ernest Walton）实现了完全人工核反应和核嬗变，他们用人工加速的质子轰击锂-7使其分裂成两个α粒子。这项壮举就是广为人知的“分裂原子”实验，尽管与奥托·哈恩（Otto Hahn）、莉泽·迈特纳（Lise Meitner）和他们的助手弗里茨·斯特拉斯曼（Fritz Strassmann）在1938年发现的重元素核裂变反应有所不同^[8]。

20世纪后期，恒星内部的元素嬗变理论逐步建立，该理论能够解释宇宙中较重元素的相对丰度。在1957年的论文《恒星中元素的合成》中^[9]，论文作者威廉·艾尔弗雷德·福勒（William Alfred Fowler）、玛格丽特·伯比奇（Margaret Burbidge）、杰弗里·伯比奇（Geoffrey Burbidge）和弗雷德·霍伊尔（Fred Hoyle）阐明了恒星中的核合成过程，他们的理论表明，除了元素周期表中前五种元素（氢、氦、锂、铍、硼）可通过大爆炸和宇宙射线作用中产生，此外的所有比硼更重的元素均产生于恒星核合成过程。

事实证明，通过核嬗变，炼金术士们热切追求的铅变金是可能的，然而该反应比黄金转化为铅要困难得多。人们已经成功通过核嬗变将铅转化为黄金，但是费用远远超过收益^[9]。 变金为铅相对容易一些，需要把金放置在核反应堆中，通过长时间的中子俘获和β衰变会转化为铅。

格伦·西博格（Glenn Seaborg）曾成功通过嬗变从金属铋中生产了几千个金原子，当然消耗的费用远高于所获金的价值

有关金合成的更多信息，请参见贵金属的合成。

¹⁹⁷Au + n → ¹⁹⁸Au(半衰期2.7天)→ ¹⁹⁸Hg + n → ¹⁹⁹Hg + n → ²⁰⁰Hg + n → ²⁰¹Hg + n → ²⁰²Hg + n → ²⁰³汞(半衰期47天)→ ²⁰³Tl + n → ²⁰⁴Tl(半衰期3.8年)→ ²⁰⁴Pb

大爆炸被认为是宇宙中氢(包括氘)和氦元素的起源。氢和氦合起来占宇宙中正常物质质量的98%。大爆炸还产生了少量锂、铍，或许还有硼，而大多数锂、铍和硼产生于宇宙射线散裂过程。

从碳到铀所有基本核素及其稳定同位素均产生于恒星核合成，从碳到铁的较轻元素在恒星中形成，并由处于渐近巨星分支(AGB，asymptotic giant branch)的恒星释放到太空中。处于该阶段的恒星会膨胀为红巨星，并 “喷出”大量恒星气体，其中含有从碳到镍、铁的一些元素。所有原子量大于64的元素都是在超新星恒星中通过中子俘获产生的，中子俘获分为两个子过程:r过程和s过程。

太阳系诞生于约46亿年前，由一片以氢和氦为主并含部分较重元素的尘埃颗粒中吸积而成。这些较重元素的尘埃颗粒就是来自于宇宙历史早期恒星核合成中的元素嬗变。

恒星中的元素嬗变今天仍在银河系和其他星系中发生。恒星将氢和氦聚变成越来越重的元素以产生能量。例如，超新星SN 1987A的光度曲线显示，它向太空喷射了大量(相当于地球的质量)的放射性镍和钴。这些喷射物很少能到达地球，地球上大多数天然嬗变是由宇宙射线(如碳-14的产生)和太阳系形成初期遗留下来的放射性核素(如钾-40、铀和钍)的放射性衰变以及这些核素(镭、氡、钋等)产物的放射性衰变所诱导的。

3.1 概述

通过超铀元素(TRUs，即锕系元素中铀之后的元素)，如钚的同位素（约占轻水反应堆乏燃料(UNF)质量约含的1%)及次锕系元素(MAs，即镎、镅和锔等，各自约占轻水反应堆乏燃料 质量的0.1%)的嬗变，有可能减少核废料中长寿命放射性同位素的比例来帮助解决放射性废物管理带来的一些问题。(这并能取代对高放射性废物的深层地质处置库(DGR)的需求)当这些长寿命放射性同位素在反应堆中接受快中子辐照时，它们会发生核裂变，产生一系列放射性和非放射性的裂变产物。

通过中子轰击含有锕系元素的陶瓷靶，可以引发嬗变反应从而去除其中长寿命放射性核素。靶中锕系元素可以以固溶体形式构成，如(Am，Zr)N、(Am，Y)N、(Zr，Cm)O₂、(Zr，Cm，Am)O₂、(Zr，Am，Y)O₂，也可以是含锕化合物如AmO₂、NpO₂、NpN、AmN与其相应的惰性化合物如MgO、MgAl₂O₄、(Zr，Y)O₂、TiN和ZrN混合而成。非放射性的惰性化合物的作用主要是在中子照射下为目标提供稳定的机械性能^[10]。

3.2 反应堆类型

钚可以再加工成混合氧化物燃料，并在标准反应堆中嬗变。更重的元素需要在快中子反应堆中嬗变，也可以采用可能嬗变效率更高的次临界反应堆，次临界反应堆也被称为“能量放大器”，其概念由物理学家卡罗·鲁比亚（ Carlo Rubbia）提出。理论上聚变堆也可作为核嬗变反应的中子源是^[11][12][13]。

3.3 燃料类型

有几种核燃料可以将钚作为其初始燃料的一部分参与燃料循环，并通过燃料循环燃烧钚来发电。这一过程不仅能够产生电能，也能够消耗过剩的武器级钚及乏燃料处理过程中产生的钚。

混合氧化物燃料就是其中之一。它由钚和铀的氧化物的混合物构成，是目前广泛用于轻水反应堆的低浓缩铀燃料的替代物。由于混合氧化物中存在铀，尽管钚会被燃烧掉，其中铀-238仍可通过中子辐射俘获和随后的两次β-衰变产生次级产物钚。

含钚和钍的混合燃料也是一种选择。其中，钚裂变释放的中子被钍-232俘获而变为钍-233，再经历两次β-衰变最终产生可裂变的铀的同位素铀-233。钍-232的辐射俘获截面是铀-238的三倍以上，因此有比铀-238更高的燃料转化率。由于燃料中不含铀，因此不会产生次级产物钚，钚的燃烧深度将高于混合氧化物燃料，同时其乏燃料中含有可裂变的，铀-233。武器级和反应堆级钚可用于钚-钍燃料，这种方法可以大大减少武器级钚存量。

3.4 核嬗变技术的意义

钚和其他锕系元素同位素的半衰期往往长达数千年，而放射性裂变产物的半衰期往往较短(大多数半衰期为30年或更短)。从放射性废物管理的角度来看，锕系元素的嬗变缩短了放射性危害的时间跨度，使其更容易控制和处理。

放射性同位素带来的威胁包含许多方面，包括物理上的(如热效应（红外光子辐射），这对于放射性废物的储存或处置是有利的)、化学上的和生物特性上的。例如铯的生物半衰期相对较短(1至4个月)，而锶和镭的生物半衰期都很长。因此同等量的锶-90和镭的摄入比铯-137的摄入造成伤害更大。

许多锕系元素具有很强的放射性毒性，因为它们的生物半衰期很长，并且能够产生α粒子内照射。嬗变的目的是将锕系元素转化为裂变产物，裂变产物具有很强的放射性，但大部分放射性会在短时间内衰减。危害最大的短寿命裂变产物是那些能在人体内积累核素，如碘-131，它可以在甲状腺中积累。人们希望能够通过核燃料和嬗变装置的良好设计将这种裂变产物与人类及其生活环境隔离开并使其衰变。在中等寿命裂变产物中，最受关注的是锶-90和铯-137，两者都有大约30年的半衰期。铯-137是乏燃料后处理厂工作人员最大的伽马外照射剂量源^[14]，同时也是2005年切尔诺贝利核电站厂址工作人员伽马外照射剂量源^[15]。当这些中等寿命放射性同位素几乎完全衰变后(通常在10个半衰期后)，剩余的同位素的威胁将小很多。

3.5 长寿裂变产物(LLFP)

一些放射性裂变产物可以通过嬗变转化为寿命较短的放射性同位素。格勒诺布尔大学对半衰期大于一年的所有裂变产物的嬗变进行了研究^[16]，结果各不相同。

锶-90和铯-137的半衰期约为30年，是乏燃料中最大的辐射源和热源，可持续几十年至约305年(锡-121m因产额很低不重点考虑)，并且由于其中子吸收界面很小而不容易发生嬗变。因此比较合理的方法是将其安全的储存起来直到其放射性衰变殆尽，在其所需的时间长度下，一些半衰期较短的裂变产物也基本全部衰变。

另一个寿命更长的裂变产物是钐-151，它的半衰期为90年，是一种非常好的中子吸收剂，在核燃料仍在使用的时候，大部分裂变产物都会发生嬗变；然而，有效嬗变核废料中剩余的钐-151需要将其与钐的其他同位素分离。鉴于其产额较少且辐射能量较低，钐-151危险性比锶-90和铯-137低，其合理的处理方法也是安全储存起来直到放射性衰变殆尽。

最后，有7种长寿裂变产物。它们的半衰期要长得多，从211，000年到1，570万年不等。其中两个，Tc-99和I-129，在环境中有足够的移动性，有潜在的危险，不含或大部分不含同元素稳定同位素的混合物，中子截面小但足以支持嬗变。 此外，Tc-99可以代替U-238为反应堆稳定性提供负反馈^[17]。大多数关于嬗变方案的研究都将⁹⁹Tc、¹²⁹I和超铀元素作为主要嬗变目标，而将其他裂变产物、活化产物和再处理的铀当做废料处理^[18]。

剩余的5种长寿命裂变产物中，硒-79、锡-126和钯-107的产额很低(至少在现有的以铀-235为燃料的轻水反应堆中是这样的)，而其中锡-126和钯-107相对不活泼。另外两种，锆-93和铯-135，产量较大，但在环境中迁移性不高且容易与该元素的其他同位素混合在一起。