图

氦原子波函数数值分析

预备知识 氦原子数值解 TDSE, 库仑波函数, 全同粒子

能量

   用虚时间法得到基态了以后, 我们可以用平均能量来计算基态能量

\begin{equation} E = \left\langle \Psi \middle| H_0 \middle| \Psi \right\rangle \end{equation}

动量谱(6 维)

   这里考虑的是双电离, 因为我们将要把两个电子都投影到连续态, 如果任何一个电子处于基态, 那么投影将为 0. 氢原子的散射态是库仑波函数, 而氦原子的(双电子)散射态没有解析解, 于是就假设时间足够大时, 两电子间没有相互作用, 就可以直接把两个库仑波函数做张量积再对称/反对称化即可. 而这样一来, 散射态和束缚态之间显然就不正交了, 所以分析时需要将所有束缚态去掉1. 爱华的方法是直接减去基态的投影, 然而这样一来激发态的分量就仍然存在了. 我认为如果电离波包和未电离的波包已经分离的话, 可以像做氢原子那样直接把一定半径内的波函数直接挖掉.

   库仑波函数(见式 9 , 我们只需要平面波出射)为($\eta = Z/k$, $Z = -2$)

\begin{equation} \psi_{ \boldsymbol{\mathbf{k}} }( \boldsymbol{\mathbf{r}} ) = \sqrt{\frac{2}{\pi}}\sum_{l, m} \frac{ \mathrm{i} ^l}{r k} \mathrm{e} ^{- \mathrm{i} \sigma_l(\eta)} F_l (\eta, kr) Y_{l, m}^* ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} ) Y_{l, m}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} ) \end{equation}
令对称化算符为
\begin{equation} \hat{S} f( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) = \frac{1}{\sqrt{2}} \left[f( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) + f( \boldsymbol{\mathbf{r}} _2, \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) \right] \end{equation}
那么对称化的散射态为
\begin{equation} \begin{aligned} & \qquad \psi_{ \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) = \hat{S} \left[\psi_{ \boldsymbol{\mathbf{k}} _1}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1)\psi_{ \boldsymbol{\mathbf{k}} _2}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) \right] \\ &= \hat{S} \frac{2}{\pi} \sum_{l_1, m_1} \sum_{l_2, m_2} \frac{ \mathrm{i} ^{l_1 + l_2}}{r_1 r_2 k_1 k_2} \times\\ &\qquad [( \mathrm{e} ^{- \mathrm{i} [\sigma_{l_1}(\eta_1) + \sigma_{l_2} (\eta_2)]} F_{l_1} (\eta_1, k_1 r_1) F_{l_2}(\eta_2, k_2 r_2) Y_{l_1, m_1}^* ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _1) Y_{l_2, m_2}^* ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _2))]\times\\ & \qquad Y_{l_1, m_1} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1) Y_{l_2, m_2} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{aligned} \end{equation}
波函数(假设已经满足交换对称)为
\begin{equation} \begin{aligned} &\Psi( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) = \sum_{L, M, l_1, l_2} \frac{1}{r_1 r_2} \psi_{l_1, l_2}^{L, M}(r_1, r_2)\mathcal{Y}_{l_1, l_2}^{L, M}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1, \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2)\\ & \quad = \sum_{L, M, l_1, l_2} \frac{1}{r_1 r_2} \psi_{l_1, l_2}^{L, M}(r_1, r_2) \sum_{m_1, m_2} \begin{bmatrix}l_1 & l_2 & L\\ m_1 & m_2 & M\end{bmatrix} Y_{l_1, m_1} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1) Y_{l_2, m_2} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{aligned} \end{equation}
投影得(过程略, 对称化算符变为 $\sqrt{2}$, 两个 $Y_{l_1, m_1} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1) Y_{l_2, m_2} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2)$ 项积分会产生 4 个 $\delta$ 函数)
\begin{equation} \left\langle \psi_{ \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2} \middle| \Psi \right\rangle = \frac{2\sqrt 2}{\pi k_1 k_2} \sum_{L, M, l_1, l_2} \mathrm{i} ^{l_1 + l_2} \mathrm{e} ^{ \mathrm{i} [\sigma_{l_1}(\eta_1) + \sigma_{l_2} (\eta_2)]} I_{l_1, l_2}^{L, M}(k_1, k_2) \mathcal{Y}_{l_1, l_2}^{L, M}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _1, \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _2) \end{equation}
其中
\begin{equation} I_{l_1, l_2}^{L, M}(k_1, k_2) = \int_0^\infty \int_0^\infty F_{l_1} (\eta_1, k_1 r_1) F_{l_2}(\eta_2, k_2 r_2) \psi_{l_1, l_2}^{L, M}(r_1, r_2) \,\mathrm{d}{r_1} \,\mathrm{d}{r_2} \end{equation}
投影的平方就是动量分布
\begin{equation} P( \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2) = \left\lvert \left\langle \psi_{ \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2} \middle| \Psi \right\rangle \right\rvert ^2 \end{equation}

能量分布

   先继续考虑双电离, 式 8 中的概率归一化为(因为对全空间积分重复计算了)

\begin{equation} \int P( \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2) \,\mathrm{d}{\Omega_{k1}} \,\mathrm{d}{\Omega_{k2}} k_1^2 \,\mathrm{d}{k_1} k_2^2 \,\mathrm{d}{k_2} = 2 \end{equation}
所以动量绝对值的分布函数为
\begin{equation} P(k_1, k_2) = k_1^2 k_2^2 \int P( \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2) \,\mathrm{d}{\Omega_{k1}} \,\mathrm{d}{\Omega_{k2}} \end{equation}
能量分布函数为
\begin{equation} P(E_1, E_2) = \frac{1}{k_1 k_2} P(k_1, k_2) \end{equation}
所以只需要将式 8 代入式 10 2
\begin{equation} P(k_1, k_2) = \frac{4}{\pi^2} \sum_{L, M, l_1, l_2} \left\lvert I_{l_1, l_2}^{L, M} (k_1, k_2) \right\rvert ^2 \end{equation}
其实该式的推导大可直接用球面波而不是投影到平面波再做角向积分, 过程类比氢原子

径向概率分布

\begin{equation} P(r_1, r_2) = 2\iint \left\lvert \Psi( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) \right\rvert ^2 r_1^2 r_2^2 \,\mathrm{d}{\Omega_1} \,\mathrm{d}{\Omega_2} \end{equation}
类比氢原子的情况(式 15
\begin{equation} \begin{aligned} & \quad \iint P(r_1, r_2) \,\mathrm{d}{r_1} \,\mathrm{d}{r_2} \\ &= \iint 2\iint \left\lvert \frac{1}{r_1 r_2} \sum_\lambda \psi_\lambda(r_1, r_2) \mathcal{Y}_\lambda ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1, \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \right\rvert ^2 \,\mathrm{d}{\Omega_1} \,\mathrm{d}{\Omega_2} r_1^2 r_2^2 \,\mathrm{d}{r_1} \,\mathrm{d}{r_2} \\ &= \iint 2\sum_\lambda \left\lvert \psi_\lambda(r_1, r_2) \right\rvert ^2 \,\mathrm{d}{r_1} \,\mathrm{d}{r_2} = 2 \end{aligned} \end{equation}
所以
\begin{equation} P(r_1, r_2) = 2\sum_\lambda \left\lvert \psi_\lambda(r_1, r_2) \right\rvert ^2 \end{equation}
这就是 $(r_1, r_2)$ 子空间中的总模长, 等于子空间中每个基底的系数的模方和.

JAD(joint angular distribution)

   这里的 JAD 并不是总的方向分布, 而是某种能量分割的方向分布, 即 $k_2 - k_1 = \Delta k$, 所以积分中要有一个 delta 函数.

\begin{equation} P_{JAD}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _1, \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _2) = \int_0^\infty \int_0^\infty P( \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2) k_1^2 k_2^2 \delta(k_1 - k_2 + \Delta k) \,\mathrm{d}{k_1} \,\mathrm{d}{k_2} \end{equation}
一般在同一平面上取 $ \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _1$ 和 $ \hat{\boldsymbol{\mathbf{k}}} _2$ ($\phi_1 = \phi_2$ 为常数, 例如 0), 这样就可以画一个横纵坐标分别为 $\theta_1$ 和 $\theta_2$ 的二维分布图 $P_{JAD}(\theta_1, \theta_2)$.

双电离概率和截面

   令整个波包中平均单位面积入射的光子数为 $n$, 双电离总截面 $\sigma$ 的定义是($\sigma n$ 等于双电离总概率)

\begin{equation} \sigma = \frac{1}{2n} \int P( \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2) \,\mathrm{d}^{3}{k_1} \,\mathrm{d}^{3}{k_2} \end{equation}

TDCS(triple differential cross section)

   类比微分截面的定义, 二重微分截面可以定义为

\begin{equation} \frac{\partial^2\sigma}{\partial\Omega_1\partial\Omega_2} = \frac{1}{n} \int P( \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2)k_1^2k_2^2 \,\mathrm{d}{k_1} \,\mathrm{d}{k_2} \end{equation}
三重微分截面可以定义为
\begin{equation} \frac{\partial^3\sigma}{\partial E_1\partial\Omega_1\partial\Omega_2} = \frac{k_1}{n} \int P( \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2)k_2^2 \,\mathrm{d}{k_2} \end{equation}

   爱华的论文中, 固定 $ \boldsymbol{\mathbf{k}} _1$, 令 $ \boldsymbol{\mathbf{k}} _2$ 在包含 $ \boldsymbol{\mathbf{k}} _1$ 的某平面上旋转, 就得到了那个角向分布的实验图.

单光子吸收

   类比氢原子吸收一个光子(一阶微扰)后有 $\Delta l = \pm 1$ (可以想象成光子带有角动量量子数 1), 氦原子从基态吸收一个光子后总角动量也会增加 1. 所以要考虑单电子吸收, 我们可以只观察 $L = 1$ 的所有分波, 甚至在传播时可以用所谓的 “weak field TDSE”3

\begin{equation} \mathrm{i} \frac{\partial \Psi^{^1P}}{\partial t} = H_0 \Psi^{^1P} + H_E \Psi^{^1S} \mathrm{e} ^{- \mathrm{i} E_0 t} \end{equation}
其中 $H_0$ 是无场的哈密顿, $H_E = E(t) (z_1 + z_2)$ 是电场的哈密顿.
\begin{equation} \Psi^{^1P}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2, t) = \sum_{l_1, l_2} \frac{1}{r_1 r_2} \psi_{l_1, l_2}^{1, 0} (r_1, r_2, t) \mathcal Y_{l_1, l_2}^{1, 0} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1, \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{equation}

   吸收一个光子的概率就是对 $L = 1$ 所有分波进行模方积分求和. 然而如果做 Streaking 的话, 通常会吸收多个红外光子, 所以还是需要许多分波.

角向基底变换

   除了使用广义球谐函数作为角向基底外, 另一个自然的选择就是两个球谐函数的乘积. 如果令总波函数为

\begin{equation} \Psi( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) = \frac{1}{r_1 r_2} \sum_{l_1, m_1, l_2, m_2} \psi_{l_1, l_2}^{m_1, m_2}(r_1, r_2) Y_{l_1, m_1}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1) Y_{l_2, m_2} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{equation}
那么由式 3 式 1
\begin{equation} \psi_{l_1, l_2}^{m_1, m_2}(r_1, r_2) = \sum_{L,M} \begin{bmatrix}l_1 & l_2 & L\\ m_1 & m_2 & M\end{bmatrix} \psi_{l_1, l_2}^{L,M}(r_1, r_2) \end{equation}
若我们有一个 $l_1, l_2, L, M$ 的列表和一个 $l_1, l_2, m_1, m_2$ 的列表, 该变换就可以用矩阵表示.

单电子概率分布

   由例 1 , 在 $ \boldsymbol{\mathbf{r}} _1$ 位置发现任意一个粒子的概率密度为

\begin{equation} P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) = 2\int \left\lvert \Psi( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) \right\rvert ^2 \,\mathrm{d}^{3}{r_2} \end{equation}
若使用式 22 形式的波函数4, 这个积分的形式就变得相当简单, 先令 $ \boldsymbol{\mathbf{r}} _1$ 为常数, 计算关于 $r_2$ 的径向波函数
\begin{equation} \begin{aligned} \psi_{l_2, m_2}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, r_2) &= \frac{1}{r_1} \sum_{l_1, m_1} \psi_{l_1, l_2}^{m_1, m_2}(r_1, r_2) Y_{l_1, m_1}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1)\\ &= \frac{1}{r_1} \sum_{L,M,l_1} \begin{bmatrix}l_1 & l_2 & L\\ M - m_2 & m_2 & M\end{bmatrix} \psi_{l_1, l_2}^{L,M}(r_1, r_2) Y_{l_1, m_1}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1) \end{aligned} \end{equation}
这样式 22 就变为
\begin{equation} \Psi( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) = \frac{1}{r_2} \sum_{l_2, m_2} \psi_{l_2, m_2}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, r_2) Y_{l_2, m_2} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{equation}
单电子概率为
\begin{equation} \begin{aligned} P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) &= 2\sum_{l_2, m_2} \int \left\lvert \psi_{l_2, m_2}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, r_2) \right\rvert ^2 \,\mathrm{d}{r_2} \\ & = \frac{2}{r_1^2} \sum_{l_2, m_2} \int \left\lvert \sum_{l_1, m_1} \psi_{l_1, l_2}^{m_1, m_2}(r_1, r_2) Y_{l_1,m_1}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1) \right\rvert ^2 \,\mathrm{d}{r_2} \end{aligned} \end{equation}

Shakeup 电离 1

   (不使用)

   Shakeup 就是说总波函数中一个电子处于某个束缚态, 另一个电子处于散射态的部分. 如果不需要区分 $m_1$, 只求概率分布 $P(n_1, l_1, k_2)$, 公式将会比较简单. 子空间的基底为($n_1, l_1, k_2$ 为常数)

\begin{equation} \left\lvert n_1, l_1, k_2, l_2, L, M \right\rangle = R_{n_1,l_1}(r_1) \frac{1}{r_2}\sqrt{\frac{2}{\pi}} F_{l_2}(\eta_2, k_2 r_2) \mathcal{Y}_{l_1, l_2}^{L, M}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1, \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{equation}
投影为
\begin{equation} \left\langle n_1, l_1, k_2, l_2, L, M \middle| \Psi \right\rangle = \sqrt{\frac{2}{\pi}} \iint r_1 R_{n_1,l_1}(r_1) F_{l_2}(\eta_2, k_2 r_2) \psi_{l_1, l_2}^{L, M}(r_1, r_2) \,\mathrm{d}{r_1} \,\mathrm{d}{r_2} \end{equation}
概率分布为
\begin{equation} \begin{aligned} P(n_1, l_1, k_2) &= \sum_{l_2, L, M} \left\lvert \left\langle n_1, l_1, k_2, l_2, L, M \middle| \Psi \right\rangle \right\rvert ^2 \end{aligned} \end{equation}

   为了调试程序, 一个更简单的分布是 $P(n_1, l_1, m_1, r_2)$ 或者 $P(n_1, l_1, r_2)$, 后者基底为

\begin{equation} \left\lvert n_1, l_1, r_2', l_2, L, M \right\rangle = R_{n_1,l_1}(r_1) \frac{1}{r_2}\delta(r_2 - r_2') \mathcal{Y}_{l_1, l_2}^{L, M}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1, \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{equation}
投影为
\begin{equation} \left\langle n_1, l_1, r_2', l_2, L, M \middle| \Psi \right\rangle = \int r_1 R_{n_1,l_1}(r_1) \psi_{l_1, l_2}^{L, M}(r_1, r_2') \,\mathrm{d}{r_1} \end{equation}
概率分布为
\begin{equation} \begin{aligned} P(n_1, l_1, r_2') &= \sum_{l_2, L, M} \left\lvert \left\langle n_1, l_1, r_2', l_2, L, M \middle| \Psi \right\rangle \right\rvert ^2 \end{aligned} \end{equation}

Shakeup 电离 2

   令归一化的基态为

\begin{equation} \phi_{n_1, l_1, m_1}( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) = R_{n_1,l_1}(r_1)Y_{l_1,m_1}( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _1) \end{equation}
归一化的散射态为
\begin{equation} C_{l_2, m_2}(k_2, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) = \frac{1}{r_2}\sqrt{\frac{2}{\pi}} F_{l_2}(\eta_2, k_2 r_2) Y_{l_2, m_2} ( \hat{\boldsymbol{\mathbf{r}}} _2) \end{equation}
以下的计算和单电子概率分布很类似, 我们同样不需要太在意粒子交换对称的问题, 把内积乘以 $\sqrt{2}$, 概率乘以 2 即可. 同样先把总波函数转换为式 22 的形式, 投影得到
\begin{equation} \left\langle \phi_{n_1, l_1, m_1} \right\rvert \left\langle C_{l_2, m_2}(k_2) \middle| \Psi \right\rangle = \sqrt{\frac{2}{\pi}} \iint r_1 R_{n_1,l_1}(r_1) F_{l_2}(\eta_2, k_2 r_2) \psi_{l_1, l_2}^{m_1, m_2}(r_1, r_2) \,\mathrm{d}{r_1} \,\mathrm{d}{r_2} \end{equation}
\begin{equation} P(n_1, l_1, m_1, k_2) = \sum_{l_2, m_2} \left\lvert \left\langle \phi_{n_1, l_1, m_1} \right\rvert \left\langle C_{l_2, m_2}(k_2) \middle| \Psi \right\rangle \right\rvert ^2 \end{equation}
当 $M \equiv 0$ 时这里对 $m_2$ 求和其实只有一项就是 $m_2 = - m_1$, 也是一个常数.

   然而 streaking trace 需要的不是上式的概率而是某个方向的概率. 我们只需稍作修改, 把式 36 结合式 12 即可.

单电离的相对延迟分析

   Osiander/Pazourek 对延迟的分析的解释是: 单电离的瞬间, 氦离子存在 electric dipole (几乎不随时间变化), 对电离的电子产生了吸引力的作用. 但似乎并没有解释如何从波函数画出这个 dipole.

   显然, 这不能用上述的单电子概率分布来画, 因为在当前计算中电离率只有 1e-6 到 1e-5 的数量级. 这说明总波函数主要还处于束缚态. 我认为正确的方法是计算位置分布 $P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) = P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2)$, 其中 $ \boldsymbol{\mathbf{r}} _2$ 可以取电离波包的平均位置或者对电离波包的所有位置积分

\begin{equation} P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) = \int P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{r}} _2) \,\mathrm{d}^{3}{r_2} \end{equation}
或者, 也可以计算 $P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) = P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2)$, 其中 $ \boldsymbol{\mathbf{k}} _2$ 取电离波包的中心动量或者对波包的所有动量积分(要确保只包含电离波包)
\begin{equation} P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) = \int P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2) \,\mathrm{d}^{3}{k_2} \end{equation}
又或者对 streaking trace 上的某条竖线的 shakeup 或 direct 区间积分.
\begin{equation} P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1) = \int P( \boldsymbol{\mathbf{r}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2) \,\mathrm{d}{k_2} \end{equation}
我认为最后的做法是最靠谱的, 毕竟 streaking trace 是动量谱.


1. 理论上束缚态不去掉也没关系, 因为单电子的库仑球波函数和束缚态本来就是正交的. 这么做可能是考虑到数值误差?
2. 为了能使 $\int P(k_1, k_2) \,\mathrm{d}{k_1} \,\mathrm{d}{k_2} $, 我们还是不对 $\psi_{ \boldsymbol{\mathbf{k}} _1, \boldsymbol{\mathbf{k}} _2}$ 进行对称化, $P(k_1, k_2)$ 就是上面定义的 $1/2$.
3. 参考 Colgan 2001, J Phys. B: 34 (2001) L457-L466
4. 在程序中不一定需要先这么做, 只需要将式 23 带入以下各式, 在将 $L, M, l_1, l_2$ 的求和提到最外面即可

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